Das ursprünglich als Grundlagensammlung für den Unterricht am Kollegium aufgebaute Museum umfasste zu dieser Zeit wissenschaftliche Bestände, welche im Wallis vorhandene Gesteine, Pflanzen und Tiere möglichst vollständig illustrieren sollten, sowie einige regionale Kuriositäten. Seit 1875 ist das Museum auch Sitz der Vereinigung La Murithienne, der Walliser Gesellschaft für Naturwissenschaften, welche 1896 gegründet wurde. Die Herbarien und die Bibliothek sind zwei Beispiele der Zusammenarbeit der beiden Institutionen. Seit 1979 ist das Naturmuseum den Kantonsmuseen angegliedert.
Die ursprüngliche Aufgabe, eine möglichst komplette Sammlung der naturwissenschaftlichen Bestände des Kantons zu erstellen, wurde gelöst, indem möglichst viele Arten gesammelt, klassifiziert und aufbewahrt wurden. Die Organisation und die Präsentation haben sich in der Zwischenzeit erheblich verändert. Die neuen Ausstellungsräume, eröffnet 2013, ermöglichen eine völlig neuartige Präsentation und zeigen den engen Kontakt zwischen den Sammlungen und der Natur. Dabei wird die Rolle des Museums als Kompetenzzentrum unterstrichen.
Die wichtigsten Konservatoren des Naturmuseums waren: Domherr Alphonse Rion (1809 1856) von 1853 bis 1856, PierreMarie de Riedmatten (1832 1906) von 1856 bis 1985, Ferdinand-Othon Wolf (1838 1906), Verantwortlicher für das Herbarium von 1873 bis 1906, Joseph de Werra (1865 1908) von 1902 bis 1908, Domherr Maurice Besse (1864 -1924) von 1909 bis1914, Henri Wuilloud (1884 1963) von 1914 bis 1919, Charles Meckert (1896 1984) von 1921 bis 1962, Philippe Farquet (1883 1945), Konservator Herbarium 1918 und 1919, Charles Meckert (1896 1984) von 1921 bis 1962, Maurice Deléglise (1916 1988) von 1962 bis 1988 und Jean-Claude Praz von 1989 bis 2013.